6月27日，科技日報記者從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心曾杰教授提出了一種脫氫芳構(gòu)和氫解串聯(lián)的策略，在無需氫氣和溶劑的情況下，可將高密度聚乙烯催化轉(zhuǎn)化為高附加值的環(huán)狀烴。相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《自然·納米技術(shù)》。

聚乙烯是五大通用塑料之一，化學(xué)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，難以自然降解。聚乙烯和石油具有相似的化學(xué)結(jié)構(gòu)與組成，能否把廢棄聚乙烯當(dāng)成一種“固體石油”原料，來加工制備石油基下游化學(xué)產(chǎn)品？

石油工業(yè)中的兩個過程引起了研究人員的注意。一個是短鏈的汽油餾分催化重整得到更高附加值的環(huán)狀烴，這個過程會產(chǎn)生氫氣；另一個是重質(zhì)油加氫裂化制備短鏈烴，這個過程會消耗氫氣。

受此啟發(fā)，研究人員設(shè)計出了一種“氫呼吸”策略用以降解高密度聚乙烯。他們開發(fā)的分子篩負載金屬釕催化劑，可以一邊讓聚乙烯成環(huán)脫氫變成環(huán)狀烴，“呼”出氫氣，一邊又讓聚乙烯“吸”入其自身釋放的氫氣，并裂解變成短鏈烴。在無需額外添加氫氣或溶劑的條件下，研究人員實現(xiàn)了高密度聚乙烯到環(huán)狀烴的循環(huán)升級。隨后，研究人員探究了高密度聚乙烯的循環(huán)升級反應(yīng)路徑；高密度聚乙烯在釕或分子篩上發(fā)生脫氫形成相應(yīng)的烯烴和二烯烴中間體，二烯烴中間體在分子篩的酸性位點作用下發(fā)生環(huán)化，形成相應(yīng)的環(huán)烷烴產(chǎn)物，環(huán)烷烴進一步脫氫芳構(gòu)，最終得到芳烴產(chǎn)物。

經(jīng)過3輪催化反應(yīng)，分子篩負載金屬釕催化劑保持了很好的循環(huán)穩(wěn)定性。同時，研究人員將原料從高密度聚乙烯粉末更換為低密度聚乙烯保鮮膜，并進行了相同條件下的催化實驗。結(jié)果表明，低密度聚乙烯保鮮膜也能被高效降解，且產(chǎn)物選擇性跟高密度聚乙烯幾乎一致，表明分子篩負載金屬釕催化劑對不同類型的聚乙烯具有一定的普適性。